Molecular Geometry Calculations Using a Novel Quantum Variational Approach

Abstract

O trabalho apresentado nesta tese surge como uma extensão de duas linhas separadas de trabalho: por um lado, advém do trabalho prévio do grupo QUANTIC, da Universidade de Barcelona, onde parte do trabalho de tese aqui apresentado foi desenvolvido, sob um estágio Erasmus. O grupo QUANTIC tem como área principal de investigação a computação quântica; dos seus trabalhos recentes constam aplicações de Algoritmos Quânticos Variacionais (Quantum Variational Algorithms, QVAs) e geralmente computação quântica a diferentes problemas. Por outro lado, a publicação de 2008 por Bravyi, DiVincenzo, Loss e Terhal foi instrumental na elaboração do trabalho aqui apresentado, permitindo concretizar o objectivo proposto: construir um método para o cálculo de geometria molecular minimizante da energia, com requerimentos quânticos computacionais mínimos, tanto em termos da qualidade dos qubits utilizados, como em termos do número de qubits necessários. No contexto desse objectivo, uma parte substancial do trabalho desenvolvido nesta tese foi dedicado à construção de um simulador de circuitos quânticos, a fim de explorar as dificuldades teóricas e técnicas inerentes ao desenvolvimento de uma simulação total de um algoritmo quântico variacional. Na secção 1 é apresentado o material teórico de base ao trabalho desenvolvido nesta tese, nomeadamente: a aproximação de Born-Oppenheimer e a segunda quantização de um Hamiltoniano molecular (secção 1.1), a transformação deste Hamiltoniano para uma forma favorável à utilização de um computador quântico(secção 1.2), Algoritmos Quânticos Variacionais e as suas vantagens no regime atual de computação quântica (Noisy Intermediate-Scale Quantum, NISQ; secção 1.3), e finalmente a transformada de Schrieffer-Wolff (secção 1.4).As secções 3 e 4 formam o trabalho nuclear desta tese: na secção 3 apresenta-se o desenvolvimento "de raíz" de uma biblioteca em C/Python de simulação de circuitos quânticos e algoritmos quânticos variacionais. A biblioteca foi denominada QOP, como acrónimo de Quantum OPtimizer. Na secção 4 apresenta-se um método original para o cálculo de geometria molecular minimizante da energia (ou, mais genericamente, dos parâmetros minimizantes de energia de um Hamiltoniano parametrizado). Finalmente, o trabalho desenvolvido é aplicado a sistemas moleculares de teste, nomeadamente H2, HLi e O2, sendo os resultados obtidos para estes sistemas apresentados e discutidos, respetivamente, nas secções 6 e 7. Observa-se que a técnica proposta na seccção 4 é bem sucedida para alguns dos sistemas considerados. Verifica-se também que não é por vezes possível obter um comprimento de ligação molecular, podendo-se isso relacionar com o processo quântico variacional, mas também com o processo pelo qual se reduz a localidade dos Hamiltonianos considerados. Ainda assim, obtêm-se, pelo processo original proposto, comprimentos de ligação comparáveis aos obtidos com um tratamento Hartree-Fock para vários sistemas.

The work in this thesis bridges two separate lines of previous work: on one hand, it stems from the work of the QUANTIC group, of the University of Barcelona, who actively research on quantum computing, and with whom part of the work developed in the context of this thesis was done, under an Erasmus internship. The recent work of the group includes Quantum Variational Algorithms (QVAs) and applications of QVAs and generally quantum computing to different problems. On the other hand, the 2008 publication by Bravyi, DiVincenzo, Loss and Terhal was a starting point for the development of this thesis's work; the methodology therein presented is fundamental in achieving the goal for this thesis: to develop a new, quantum device oriented, method for obtaining the geometric parameters of a molecule (or otherwise physical parameters) that result in the lowest possible energy, and that has low quantum computational requirements (in qubit quality and number). In the context of this goal, a significant part of the thesis's work effort was dedicated to building a quantum circuit simulator from scratch, to explore theoretical and technical bottlenecks in a "full-stack" approach to simulating Quantum Variational Algorithms.In section 1 we present material which constitutes the background of the thesis’s work, namely the Born-Oppenheimer approximation and second-quantization of a molecular Hamiltonian (section 1.1), and how we may then translate such a second-quantized Hamiltonian into a form that can be evaluated using a quantum computer (section 1.2); Quantum Variational Algorithms and their advantages in a Noisy Intermediate-Scale Quantum (NISQ) regime (section 1.3), and finally the Schrieffer-Wolff transformation (section 1.4). Sections 3 and 4 form the core of this thesis’s work, corresponding to the development "from scratch" of a C/Python library to simulate quantum circuits and quantum variational algorithms (named QOP; section 3) and the elaboration of an original method for molecular geometric parameter calculation, or generally minimal energy parameter determination for some parameterized Hamiltonian (sections 4 and 5).Finally, we apply the developed work to a few selected systems (H2 , HLi, O2), presenting and discussing the obtained results in, respectively, sections 6 and 7, where we show that the technique proposed to calculate energy minimizing bond lengths is successful in some test cases, but may fail due to either the way in which the locality of the Hamiltonian is reduced or due to the quantum variational process. Despite these shortcomings, we obtain, using the technique, bond lengths comparable to those obtained using a Hartree-Fock approach.